成果 | 厦大物理宽禁带半导体团队在2D/3D异质结层间激子行为调控取得重要进展
近日，厦门大学宽禁带半导体团队创新地将二维（2D）和三维（3D）半导体材料结合，构筑2D-WSe2/3D-GaN异质结，成功观测到新型2D/3D层间激子(图1)，并通过GaN的掺杂浓度和双层WSe2的转角控制，实现了激子谷极化和谷寿命的同步调控。相关成果以“Simultaneously regulated high-polarized and long-lived valley excitons in WSe2/GaN heterostructures”为题在《Nano Letters》杂志上发表
激子谷赝自旋是二维过渡金属硫族化合物（TMDCs）的一个重要特性，其携带的二进制信息可为新型自旋电子器件研制提供巨大潜能。相对于层内激子，层间激子寿命长，更有利于实际应用。当前，关于层间激子的研究主要集中在纯二维范德瓦尔斯异质结构(vdWHs)上，其激子行为深受二维材料自身的类型和特性限制。本工作将二维（2D）和三维（3D）半导体材料结合，构筑2D-WSe2/3D-GaN异质结，并首次观测到2D/3D异质结层间激子。这种新型的2D/3D异质结构，不仅继承了二维异质结构中层间激子的优点，还引入了传统半导体材料特性的调控方式（如掺杂浓度或组分调控），为进一步操控激子行为提供更多自由度与可控性，也为发展新型电子器件提供更大潜能。
本工作构建了单层WSe2/GaN（M-WSe2/GaN）和转角双层WSe2/GaN（B-WSe2/GaN）异质结构，通过极化分辨的低温光致发光谱研究了体系层内和层间激子的谷赝自旋特性。如图2所示，在M-WSe2/GaN中，由于GaN与WSe2之间良好的晶格匹配，界面处存在强耦合作用与电荷转移，从而在材料中产生大量的带电激子和层间激子。通过调控GaN从p型(~1017)到高掺的n型(~1019)，中性激子、带电激子和层间激子的极化率可分别从2.9%、7.5%和10.1%提高到21.4%、22.9%和21.8%。同时，实验中研究了二维材料转角对B-WSe2/GaN异质结激子行为的影响，如图3所示。在4°的小转角下，体系中性激子、带电激子和层间激子的极化率进一步增大到47.7%，44.0%，38.9%，相较于M-WSe2/GaN的最大极化率整体约提升了2倍。
图2. M-WSe2/GaN异质结构的谷激子及其极化率
图3. B-WSe2/GaN异质结构的谷激子及其极化率
为研究极化增强机理，进行了Raman和时间分辨PL表征以及能带结构计算。Raman光谱测试结果显示(图4a和4b)，GaN与单层WSe2或双层WSe2间均存在较小的应力，界面耦合较强，使得异质结间产生大量的层间激子。时间分辨PL表征结果显示(图4c和4d)，对于M-WSe2/GaN，GaN衬底由从p型(~1017)到高掺的n型(~1019)调控过程中，层间激子寿命从0.55ns提升至1.07ns；而在B-WSe2/GaN异质结中，层间激子的寿命可以更长，在4°转角时甚至达到2.28ns。在传统的报道中，短的激子寿命有助于极化率提升。而本工作，观测到了高极化率和长寿命的同时存在，这也说明材料极化率与层间耦合（或能带结构）存在显著依赖关系。最后，通过理论计算分析发现(图5a-5c)，从M-WSe2/GaN到B-WSe2/GaN体系，其II型间接带隙增大，并在小角度的B-WSe2/GaN体系中增大更为明显。由于激子是通过电子与空穴的库伦相互作用结合而成，当带隙增大时，形成激子所需的能量随之提高，激子的束缚能也会增加；具有高束缚能的激子不易被晶格振动散射为自由载流子，其寿命更长。最后通过自旋电子在谷内和谷间跃迁的动力学分析发现（图5d），激子结合能和去极化所需要的自旋翻转能量是影响激子极化率的主要因素。相对于本工作中其它异质结体系，小角度B-WSe2/GaN具有最高的退极化能和激子结合能，使其同时存在最大的谷极化率和最长的激子寿命。
图4. 不同M-WSe2/GaN和B-WSe2/GaN异质结的拉曼光谱和时间分辨光致发光光谱
图5. 不同异质结的能带结构与自旋电子谷内/谷间跃迁动力学过程
文章第一作者为物理系博士研究生刘海洋，通讯作者为厦门大学物理系吴雅苹教授、吴志明教授。该工作得到了国家自然科学基金委、福建省自然科学基金委等项目的支持。
